Titelaufnahme

Titel
A molecular dynamics study of disorder in self assembled monolayers / Martin Stolterfoht
Verfasser/ VerfasserinStolterfoht, Martin
Begutachter / BegutachterinZojer, Egbert
Erschienen2012
UmfangVIII, 192 S. : 2 Zsfassungen ; Ill., graph. Darst.
HochschulschriftGraz, Univ., Masterarb., 2012
Anmerkung
Zsfassung in dt. und engl. Sprache
SpracheEnglisch
DokumenttypMasterarbeit
Schlagwörter (GND)Grenzflächenphysik / Molekulardynamik / Grenzflächenphysik / Molekulardynamik / Online-Publikation
URNurn:nbn:at:at-ubg:1-31333 Persistent Identifier (URN)
Zugriffsbeschränkung
 Das Werk ist frei verfügbar
Dateien
A molecular dynamics study of disorder in self assembled monolayers [38.68 mb]
Links
Nachweis
Klassifikation
Zusammenfassung (Deutsch)

Es ist seit längerem bekannt, dass die elektronischen Eigenschaften von metallorganischen Grenzflächen sehr stark von den Konformationen der Moleküle abhängen. Diese werden durch Aspekte wie der Oberflächenbedeckung, Temperatur und der chemischen Bindung zwischen den organischen Molekülen und den Elektroden beeinflusst. Während im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) die elektronischen Eigenschaften perfekt geordneter metallorganischer Grenzflächen intensiv untersucht wurden, bleiben große Unsicherheiten bezüglich der Unordnung bestehen. Deswegen haben wir Molekulardynamik (MD) Simulationen von verschiedenen aromatischen Thiolen und Ester-funktionalisierten Alkylthiolen auf einer Au(111) Oberfläche bei unterschiedlichen Oberflächenbedeckungen und verschieden relaxierten Geometrien der Goldoberflächen durchgeführt. Bei voller Oberflächenbedeckung finden wir bei den Bi- und Triphenyl basierten Monolagen stabile, hoch geordnete Fischgrätstrukturen, unabhängig von den angebrachten funktionellen Gruppen. Bei Verringerung der Bedeckung beobachten wir ausgeprägte Inselbildung, wobei sich die Ordnung (und deswegen auch der Kippwinkel) innerhalb der Inseln an die der dicht gepackten Monolagen annähert. Allerdings scheint die Ordnung im Bereich niedriger Bedeckung stärker durch die Struktur der adsorbierten Moleküle beeinflusst zu sein. Weiterhin wurden eine Vielzahl von Testsimulationen durchgeführt, um den Einfluss bestimmter Parameter auf die Ergebnisse zu bestimmen. In Zukunft sollten die Ergebnisse der Molekulardynamik-Simulationen mit quantenmechanischer Modellierung kombiniert werden, um die elektronischen Eigenschaften von metallorganischen Grenzflächen zu verstehen.

Zusammenfassung (Englisch)

It is well established that the electronic properties of metal-organic interfaces strongly depend on the conformations of the molecules, which are influenced by aspects like coverage, temperature, and the chemical bonding between the organic molecules and the electrodes. While the electronic properties of perfectly ordered metal-organic interfaces have been investigated in detail in the framework of density functional theory (DFT), large uncertainties remain regarding the impact of disorder. Thus, we performed molecular dynamics (MD) simulations on various aromatic and ester functionalized alkyl thiols on the Au(111) surface at different coverages and differently relaxed Au-surface geometries. For the full coverage bi- and triphenylthiol based monolayers, we find stable, highly ordered herringbone configurations independent of the attached functional groups. Upon reducing the coverage, we observe pronounced island formation where the order (and thus, also the tilt angle) within the islands approaches that of the densely packed monolayers. However, in the low coverage regime the degree of order appears to be more influenced by the structure of the adsorbed molecules. Furthermore, many test simulations were performed to determine the impact of certain parameters on the results. In the future, the results of the MD simulations are to be combined with quantum-mechanical modeling for understanding the electronic properties of metal-organic interfaces.