Titelaufnahme

Titel
Ein Computermodell zur Adsorption an Celluloseoberflächen / Reinhard Maurer
Verfasser/ VerfasserinMaurer, Reinhard
Begutachter / BegutachterinSax Alexander
Erschienen2010
UmfangGetr. Zählung : Zsfassung ; Ill., graph. Darst.
HochschulschriftGraz, Univ., Dipl.-Arb., 2010
Anmerkung
Zsfassung in engl. Sprache
SpracheDeutsch
DokumenttypDiplomarbeit
Schlagwörter (GND)Cellulose / Adsorption / Nanopartikel / Molekulardynamik / Computersimulation / Cellulose / Adsorption / Nanopartikel / Molekulardynamik / Computersimulation / Online-Publikation
URNurn:nbn:at:at-ubg:1-15454 Persistent Identifier (URN)
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Ein Computermodell zur Adsorption an Celluloseoberflächen [5.72 mb]
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Zusammenfassung (Deutsch)

Cellulose ist das häufigste Biopolymer der Erde. Die technologischen Anwendungen sind sehr vielseitig, wie zum Beispiel die Erzeugung von nanostrukturierten Materialien durch Adsorption von Nanopartikeln aus modifizierten wasserlöslichen Kohlenhydraten an Celluloseoberflächen. Solche Materialienkönnen als Drug Delivery Systeme und selbstreinigende Oberflächen eingesetzt werden. In dieser Arbeit wurde eine Modellierung solcher Oberflächen und der Adsorptionsprozesse auf diesen durchgeführt. Dazu wurden einfache atomistische Modelle von Cellulosekristallen aus kristallographischen Daten erzeugt. Diese wurden mittels Moleküldynamiksimulation und Optimierung equilibriert. Aus den optimierten Kristallen wurden Oberflächen erzeugt und die Reorganisation der Oberflächen untersucht. Mithilfe der reorganisierten Oberflächen wurden Quellprozesse und die Adsorption von kleinen Kohlenhydratmolekülen untersucht. Zusätzlich zu den Strukturdaten der Oberflächen konnten strukturelle Informationen des adsorbierten Wassers, wie Selbstdiffusionskoeffizienten und radiale Verteilungsfunktionen, sowie Adsorptionsenergien der Kohlenhydrate auf den Oberflächen berechnet werden. Es zeigt sich, dass die verschiedenen Celluloseoberflächen unterschiedlich mit den Adsorbatmolekülen wechselwirken. An Cellulose I Oberflächen adsorbieren Kohlenhydrate stärker als an Cellulose II. Geladene Oberflächen bzw. geladene Adsorbate führen zu stärkerer Adsorption. Je größer die Adsorbate sind desto breiter ist die Verteilung der Adsorptionsenergien und desto mehr gleichwahrscheinliche Adsorptionsenergien gibt es. Es zeigt sich auch, dass Wechselwirkungen zwischen Celluloseoberflächen und Wasser zu geringerer Mobilität der Wassermoleküle führt und das Wasser dabei stark strukturiert wird. Quellprozesse an der Oberfläche verlaufen mehrstufig. Eine schnelle Anpassung an die Wasserschicht im Bereich von Picosekunden wird gefolgt von strukturellen Änderungen, die außerhalb eines Nanosekundenregimes geschehen.

Zusammenfassung (Englisch)

Cellulose is the most abundant material on earth. Its technological applications are diverse. One possible application is the preparation of nanostructured materials via adsorption of modified cellulose nanoparticles on cellulose surfaces. Such materials have possible applications in drug delivery and as self cleaning surfaces. This work is concerned with molecular modelling of such surfaces and the adsorption processes thereon. For this purpose, simple idealized atomistic models of cellulose crystals have been constructed from crystallographic data. They were equilibrated with molecular dynamics and optimization techniques. Surfaces were constructed from the crystals and optimized. On these surfaces, swelling and adsorption of small modified carbohydrates were investigated. Thereby structural informations of the surfaces, of the interacting water (self diffusion coefficients, radial distribution functions) and adsorption energies were calculated. The different surfaces show different interaction properties with the small molecules. Cellulose I surfaces interact more strongly with small carbohydrates than cellulose II surfaces. Charged surfaces or charged adsorbates lead to higher adsorption energies than uncharged ones. Bigger adsorbing molecules have a broader adsorption energy distribution and a larger variety of adsorbing geometries with equal probability. Further was shown that interaction between cellulose surfaces and water gave rise to reduced mobility of water molecules and highly structured water layers on the surface. Initial swelling processes could be investigated on a picosecond time scale. Further swelling does not occur within nanoseconds.