Titelaufnahme

Titel
Fabrication and characterization of ternary oxide nanostructures on single crystal metal surfaces / Nassar Doudin
Verfasser/ VerfasserinDoudin, Nassar
Begutachter / BegutachterinSurnev, Svetlozar
ErschienenGraz, 2016
Umfang188 Blätter : Illustrationen
HochschulschriftKarl-Franzens-Universität Graz, Dissertation, 2016
Anmerkung
Zusammenfassung in deutscher Sprache
SpracheEnglisch
Bibl. ReferenzOeBB
DokumenttypDissertation
URNurn:nbn:at:at-ubg:1-106972 Persistent Identifier (URN)
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Fabrication and characterization of ternary oxide nanostructures on single crystal metal surfaces [9.01 mb]
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Zusammenfassung (Deutsch)

In dieser Arbeit wurden das Wachstum und die Oberflächenstruktur von ternären Oxid-Nanoschichten auf metallischen Einkristalloberflächen experimentell untersucht. Dazu wurden verschiedene moderne Oberflächen-Analysemethoden wie die Rastertunnelmikroskopie (STM), die Beugung niederenerge-tischer Elektronen (LEED), die hochauflösende Elektronenenergieverlustspektroskopie (HREELS) und die Röntgen- und Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie (XPS und UPS) angewandt. Letztere wurden sowohl mit konventionellen Röntgenquellen als auch mit Synchrotronstrahlungsquellen betrieben. Die experimentellen Ergebnisse einiger Materialsysteme wurden durch Dichtefunktional-theorie-Berechnungen (DFT) der Arbeitsgruppe von Alessandro Fortunelli in Pisa (Italien) und durch Ex-situ-Röntgenbeugungsmessungen (XRD) der Arbeitsgruppe von Prof. Roland Resel an der Tech-nischen Universität in Graz unterstützt. Hauptsächlich beschäftigt sich diese Arbeit mit der Präpa-ration von Übergangsmetall-Wolframaten, wie MnWO4, NiWO4 und FeWO4, in der zweidimen-sionalen (2D) Form und der Untersuchung ihrer neuartigen strukturellen Eigenschaften. Die Präpa-ration basiert auf einer Festkörperreaktion zwischen strukturell wohldefinierten, zweidimensionalen, auf Metalloberflächen präparierten, binären Oxidschichten und (WO3)3-Clustern, die im Ultrahoch-vakuum (UHV) darauf abgeschieden werden. Die Reaktion zwischen einer WO3-Monolage auf Pd(100), deren Struktur sowohl aus experimentellen als auch aus theoretischen Arbeiten bekannt ist, und Metallatomen in einer Sauerstoffatmosphäre ermöglichte einen alternativen Weg zur Präparation von wohlgeordneten, zweidimensionalen MnWO4-, NiWO4- und FeWO4-Schichten auf Pd(100). Alle diese Schichten weisen eine hexagonale Oberflächenstruktur auf, die nicht in ihren entsprechenden MWO4-Bulkstrukturen vorkommt, aber eine ähnliche Stapelfolge wie M-O-W-O-Schichten besitzt. Des Weiteren wurden epitaktische, bulk-artige NiWO4-Filme auf einer Ni(110)-Oberfläche aufge-bracht, die zwei vizinal zur polaren NiWO4(100)-Oberfläche liegende Arten von Facetten zeigen. Es wurde dargelegt, dass die Entstehung der Oberflächen-Facetten mit einer günstigen Bindung zum Substrat durch die Reduktion der Polarität und die Minimierung der Oberflächen- und Grenzflächen-energie beeinflusst wird. Im Bereich einer Monolage bildet sich eine wohlgeordnete 2D NiWO4-Benetzungs-schicht auf der Ni(110)-Oberfläche, die der Struktur einer 2D CuWO4-Phase auf Cu(110) entspricht. Außerdem wurden auch das Wachstum und die Struktur von ultradünnen Ceriumoxid-Schichten auf Cu(110) erforscht. Hierbei wurde ebenfalls die Bildung einer 2D ternären Cu4Ce4O12-Schicht festgestellt, die in Symmetrie und Gitter gegenüber dem Substrat fehlangepasst ist, sowie ein nanoskopisches Streifenmuster aufweist.

Zusammenfassung (Englisch)

In this thesis the growth and surface structure of ternary oxide nanolayers supported on single crystal metal surfaces have been experimentally investigated by modern surface analytic techniques, including scanning tunnelling microscopy (STM), low energy electron diffraction (LEED), x-ray and ultraviolet photoelectron spectroscopy (XPS and UPS) with laboratory and synchrotron radiation sources, and high-resolution electron energy loss spectroscopy (HREELS). For some of the studied systems the experimental results have been supported by density functional theory (DFT) calculations, performed in the group of Alessandro Fortunelli in Pisa, Italy, and by ex-situ x-ray diffraction (XRD) measurements, conducted in the group of Prof. Roland Resel at the Technical University in Graz. The major part of the thesis is focussed on the preparation of transition metal tungstates, such as MnWO4, NiWO4, and FeWO4, in two-dimensional (2D) form and the study of their novel structural properties. The preparation approach is based on a solid state reaction between structurally well-defined 2D binary oxide layers, pre-prepared on metal surfaces, and (WO3)3 clusters, deposited under ultrahigh vacuum (UHV) conditions. The reaction between a WO3 monolayer on Pd(100), whose structure was understood by the combined effort of experiment and theory, and metal atoms in oxygen atmosphere offered an alternative route for the preparation of well-ordered 2D MnWO4, NiWO4 and FeWO4 layers on Pd(100). All these layers were found to exhibit hexagonal surface structure, which is not present in their bulk MWO4 counterparts, but showing a similar building sequence of M-O-W-O layers. Epitaxial bulk-type NiWO4 films have been also grown on a Ni(110) surface, which expose two types of facets vicinal to the polar NiWO4(100) surface. It has been argued that this surface faceting, combined with a favourable epitaxial relationship to the metal substrate, are driven by the reduction of the polarity and the minimization of the surface and interface energies. In the monolayer regime a well-ordered wetting 2D NiWO4 layer forms on the Ni(110) surface, which is iso-structural to the 2D CuWO4 phase on Cu(110). In a slightly different direction, the growth and structure of ultrathin cerium oxide layers on Cu(110) have been investigated. Here also, the formation of a 2D ternary Cu4Ce4O12 layer is established, which is symmetry and lattice mismatched to the substrate and displaying a nanoscopic stripe pattern.

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